La fouille du site, entreprise à partir de 1961 par une association locale d'amateurs d'archéologie (Areghat), a mis au jour 15 000 carreaux de pavages peints vernissés des XIIIe et XIVe siècles, ainsi que d'anciennes pièces de monnaie frappées sous le règne de Jean le Bon (1350-1364).
Au XVème siècle, près du village reconstruit, les seigneurs de Montsoreau font du château de la Coutancière leur résidence favorite. C’est là, et non à Montsoreau comme l'a écrit Alexandre Dumas dans son roman La Dame de Montsoreau, que Bussy d’Amboise perd la vie par amour pour Françoise de Maridor.
L’église de Brain-sur-Allonnes, dédiée à Saint Maurille, a été reconstruite de 1839 à 1842 par l’architecte saumurois Charles Joly-Leterme. Cette église, de style néo-classique, fait partie du réseau des « églises accueillantes en Anjou ».